超分子聚合物(SPs)由于其动态键合特性，在功能性软材料中表现出有趣的优势。然而，大多数SPs只能以溶液状态存在，不能形成块状材料，这限制了它们的应用。

近日，吉林大学李昊龙教授通过采用多金属氧酸盐(POM)纳米团簇作为超分子交联剂来固化深共晶溶剂(DES)，以制备半固态块状超分子聚合物电解质材料。研究显示，POMs提供的丰富质子和强氢键使这些SP材料成为具有足够机械强度的超质子导电电解质，其在室温下表现出超过1×10-4 S cm-1的质子电导率和超过1 MPa的断裂强度。此外，超分子聚合物电解质的热力学可逆性使它们能够在温和加热时通过简单的熔体渗透策略形成稳定的电极-电解质界面，从而提高超级电容器的性能。总体而言，这项工作提出了一种创新的DES/POM混合系统，是开发用于能源和电子应用的功能性超分子材料有前景的平台。

文章要点：

1. 这项工作通过DESs和POMs的超分子组装制备了具有强自支撑强度和高质子传导性的半固态SP电解质。

2. POMs作为多功能超分子交联剂来固化液态DESs并与DESs构建混合氢键网络；同时，POMs带来丰富的质子和质子跳跃位点，赋予该体系超质子传导性。

3. 重要的是，热力学可逆性使SP电解质结合了液态电解质和固态电解质的优势，使它们能够通过简便的熔体渗透策略来修饰电极。

4. 它们在室温下表现出类似固体的强度，但很容易软化为粘性液体，并在温和加热时渗透到电极空隙中，从而形成高度稳定的电极-电解质界面并提高超级电容器器件的性能。

文章详情：Guo, Haikun;Li, Leibo;Xu, Xiaolei;Zeng, Minghao;Chai, Shengchao;Wu, Lixin;Li, Haolong；Angew. Chem. Int. Ed.,2022，10.1002/anie.202210695

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